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實現電還原一氧化碳直接制乙烯

作者:宋檢 時間:2022-12-13 來源:互聯網

電還原一氧化碳直接制乙烯

近日,中科院大連化學物理研究所研究員鄧德會團隊成功實現電催化一氧化碳高選擇性直接制備乙烯,為高選擇性、低能耗地通過一氧化碳制備乙烯提供了新思路。研究成果發表于《德國應用化學》。

乙烯是重要的基本有機化工原料,在合成乙醇、乙醛、乙苯以及制造塑料、合成橡膠和合成纖維等領域應用廣泛。目前,石腦油催化裂解是工業上制備乙烯的主要方法之一。該方法通常需要800攝氏度以上的高溫,還會產生氮氧化物和二氧化碳等廢氣,帶來環境污染的問題。

近年來,研究人員發展了非石油路徑。通過費托合成反應將一氧化碳轉化生成高附加值制的C2-C4烯烴,但是該過程除了需要200~450攝氏度的高溫和5~50帕的高壓等苛刻條件之外,根據費托合成的產物分布規律,C2產物的選擇性往往低于30%,并且產生大量的二氧化碳,造成碳資源的嚴重浪費。

研究人員在優化銅基催化劑的基礎上,通過調節電*的疏水性來增加一氧化碳的擴散速率,有效促進了一氧化碳分子在銅基催化劑表面的碳碳偶聯過程。通過利用水作還原劑,在常溫常壓的溫和條件下實現了一氧化碳高選擇性地電催化生成乙烯。一氧化碳電催化還原到乙烯的法拉第效率高達52.7%。相比于傳統費托合成,該過程完全沒有二氧化碳的生成。基于一氧化碳轉化計算,生成乙烯的選擇性在70%左右,打破了費托合成中C2產物30%的選擇性限制。

研究團隊與大連化物所研究員蘇海燕、中科院院士張東輝等合作,結合密度泛函理論計算研究了反應活性位和反應過程,對比生成乙烯和乙醇的反應中間體和路徑,發現Cu(100)晶面是*有利于一氧化碳電轉化生成乙烯的活性位,這為后續催化劑的設計指明了方向。

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