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乙酰酮修飾錳氧化物L(fēng)酸催化胺選擇氧化研究獲進(jìn)展

作者:宋檢 時(shí)間:2022-12-08 來源:互聯(lián)網(wǎng)

近日,大連化物所徐杰研究員和馬繼平副研究員等在乙酰酮修飾錳氧化物L(fēng)酸催化胺選擇氧化研究方面取得新進(jìn)展,相關(guān)文章發(fā)表于《自然通訊》上。

 

過渡金屬氧化物的表面性質(zhì)是影響催化選擇性的關(guān)鍵因素,如在不同錳氧化物表面上,有機(jī)胺可選擇氧化脫氫制有機(jī)腈,或氧化偶聯(lián)制亞胺,但是目前仍然缺少有效策略對(duì)其選擇性精準(zhǔn)調(diào)控。研究人員在前期研究中,利用有機(jī)羧酸對(duì)錳氧化物表面修飾,可抑制錳氧化物對(duì)醇類的吸附性能,使醛類氨氧化產(chǎn)物選擇性大幅提高。在此基礎(chǔ)上,本工作研究了乙酰酮類化合物對(duì)錳氧化物表面Lewis酸性的修飾作用,以實(shí)現(xiàn)催化胺氧化制亞胺產(chǎn)物的高選擇性。

 

研究表明,通過不同結(jié)構(gòu)的乙酰酮對(duì)錳氧化物表面進(jìn)行修飾,可以調(diào)控錳氧化物表面的Lewis酸性。在催化氧化芐胺及其衍生物反應(yīng)中,可分別實(shí)現(xiàn)高選擇性制備亞胺或腈:例如錳氧化物未經(jīng)修飾時(shí),催化氧化芐胺主要得到有機(jī)腈產(chǎn)物,收率為86.5%;當(dāng)用乙酰丙酮對(duì)催化劑修飾時(shí),主要氧化產(chǎn)物為亞胺,收率可達(dá)到90.6%。

 

本項(xiàng)工作利用乙酰酮類化合物的絡(luò)合能力,調(diào)變了錳氧化物表面Lewis酸性和催化氧化性能,對(duì)于深入理解金屬氧化物表面與有機(jī)胺選擇氧化的構(gòu)效關(guān)系具有重要意義。

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