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超離子態(tài)研究方面取得最新成果

作者:宋檢 時間:2022-12-09 來源:互聯(lián)網(wǎng)

南京大學物理學院、固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點實驗室的孫建教授和王慧田教授等人利用晶體結(jié)構(gòu)搜索和**性原理分子動力學模擬等方法預言了氦和水在高壓下可形成穩(wěn)定化合物,并發(fā)現(xiàn)這些化合物在高溫高壓*端條件下會出現(xiàn)多個超離子態(tài)。他們的發(fā)現(xiàn)將為進一步研究氦的化合物,以及行星內(nèi)部結(jié)構(gòu)提供重要的理論參考。相關(guān)研究成果以“Multiple superionic states in helium-water compounds”為題,于倫敦時間2019年7月1日在線發(fā)表在《自然?物理》(Nature Physics)上。

超離子態(tài)是一種部分固體部分液體的特殊物態(tài),當物體處于這種狀態(tài)時,物體中的部分原子在其晶格格點附近振動,具有固體狀態(tài);而另一部分原子則可以自由地擴散,呈現(xiàn)液體行為。很多物體,特別是水和氨等,在一定的溫度和壓力條件下都能夠出現(xiàn)這種超離子態(tài)。早在30多年前,Demontis等人在模擬冰的相圖的時候就發(fā)現(xiàn),冰中的氫原子在一定的溫度壓力條件下就會像液體一樣自由擴散,而其中的氧原子仍然呈現(xiàn)固體的狀態(tài),只在晶格格點附近振動而不擴散。近年來,對天王星和海王星這類覆蓋大量積冰層的天體的物態(tài)演化研究是當前人類探索未知天體的重要研究方向。天王星和海王星大氣由大量的氫氣和氦氣組成,而在大氣層下,星體90%的體積充斥著由水、氨和甲烷等物質(zhì)構(gòu)成的積冰層。1999年,Cavazzoni等人在模擬積冰層溫度壓力條件時發(fā)現(xiàn),環(huán)境壓強和溫度將隨著深度的增加而逐漸升高并接近冰的超離子態(tài)的形成條件。也就是說,在天王星和海王星這類行星的內(nèi)部,很可能存在著超離子態(tài)的冰。

另一方面,氦是自然界中*惰性的元素,通常很難與其它物質(zhì)發(fā)生化學反應(yīng)。但近年來的研究表明,在高壓下,氦的化學性質(zhì)會發(fā)生變化,可以跟某些物質(zhì)形成化合物。比如,有研究人員發(fā)現(xiàn),氦和水在300GPa的高壓下會發(fā)生反應(yīng)。但是作為宇宙中豐度*高的物質(zhì)之一,氦會對積冰層中的物態(tài)演化有何影響,目前還是人類認知的空白。基于這樣的背景,孫建教授的課題組用自行開發(fā)的基于機器學習加速的晶體結(jié)構(gòu)搜索方法和**性原理計算,對氦和水在高壓下的化合物,以及他們在高溫高壓下的物態(tài)進行了系統(tǒng)研究,得到了一系列令人驚奇的理論結(jié)果。他們預言,當壓強升高到2到92 GPa之間,氦和水就可以發(fā)生反應(yīng)并形成穩(wěn)定的化合物,如不同化學配比的HeH2O 和He2H2O等。其中He2H2O存在兩種對稱性:低壓下的I41md和高壓下的Fd3m,這兩種相之間的相變壓強在55GPa左右。他們還發(fā)現(xiàn)的氦-水化合物中冰的子晶格與純的冰VIII和冰X相具有相似性。

隨后,他們用**性原理分子動力學詳細研究了氦水化合物在高溫高壓下的動力學行為,發(fā)現(xiàn)了非常有意思的結(jié)果。他們發(fā)現(xiàn),在90GPa左右開始的動力學模擬中,在較低溫度下He2H2O化合物保持著固態(tài)晶格(所有原子的擴散系數(shù)為零,如圖1 a, d, g所示),當溫度升高到2000 K時,氫和氧原子仍然保持著固態(tài)冰的子晶格結(jié)構(gòu),但氦原子已經(jīng)開始擴散(擴散系數(shù)不為零,并且氦原子之間的軌跡已經(jīng)開發(fā)交疊,如圖1b, e, h所示),他們將這個相命名為SI-I相。接著,當溫度升高到2300 K時,固態(tài)冰的子晶格結(jié)構(gòu)也被破壞,其中的氫原子也和氦原子一樣開始擴散,而剩下氧原子卻仍然保持著固態(tài)晶格結(jié)構(gòu),圖1 c, f, i中可以很明顯地看到氫和氦的軌跡都已經(jīng)開始交疊到一起,他們將這個相命名為SI-II相。并且可以注意到雖然在一般情況下液體中質(zhì)量大的原子運動速度小,但是在這個SI-II相中,氦原子的擴散系數(shù)大于氫原子(如圖1 c, f, i)。這是因為氫氧原子之間形成了共價鍵,而氦原子與氫氧之間則由范德瓦爾斯相互作用結(jié)合,范德瓦爾斯相互作用遠小于共價鍵,所以隨著溫度升高,范德瓦爾斯相互作用**被破壞,而動態(tài)的共價作用阻礙了氫原子的擴散行為,使得氫原子的擴散系數(shù)比氦原子更低。當溫度高于2500K以后,所有原子都發(fā)生擴散,完全成為液態(tài)。

基于不同原子的運動行為,他們構(gòu)建了一個氦水化合物的溫度-壓力相圖(如圖2)。介于固相和液相之間,我們找到了兩個新的超離子態(tài)區(qū)域(SI-I和SI-II),相對于純水的超離子態(tài)區(qū)域(白色虛線),我們的相邊界延伸到了低壓區(qū)域,接近常壓。這將*大降低實現(xiàn)超離子態(tài)的實驗難度。

這項工作發(fā)現(xiàn)了新的氦-水化合物,并且發(fā)現(xiàn)氦-水化合物在高溫高壓下的多種超離子態(tài)。他們的這個發(fā)現(xiàn)將為人們重新認識氦在高壓下的物理化學性質(zhì),以及天王星和海王星這類天體的結(jié)構(gòu)演化提供重要的參考。

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